Setelah tampil di beberapa film TV, serial, dan film pendek, Ulliel memegang peran kecil dalam "Persaudaraan Serigala" karya Christophe Gans, "Belphegore: Le fantôme du Louvre" karya Jean-Paul Salom, dan "Embrassez qui vous voulez" karya Michel Blanc.
Ulliel mendapat peran utama, berlawanan dengan Emmanuelle Beart di "Les Egarés" André Techiné pada tahun 2003.
Empat tahun kemudian, dia melakukan debut di film berbahasa Inggris berjudul "Hannibal Rising" karya Peter Webber.
Ulliel menampilkan penampilan yang luar biasa sebagai perancang busana terkenal Prancis Yves Saint Laurent dalam "Saint Laurent" karya Bertrand Bonello, yang berkompetisi di Cannes.
Ulliel, yang sangat selektif tentang peran yang dia pilih, juga membintangi "It's Only the End of The World" karya Xavier Dolan bersama Marion Cotillard, Léa Seydoux dan Vincent Cassel; Jean-Pierre Jeunet " Pertunangan yang Sangat Panjang "; serta "La Princesse de Montpensier" dari Bertrand Tavernier.
Ketiga film tersebut juga berkompetisi di Cannes.
Ulliel bekerja dengan beberapa pembuat film yang menjanjikan, termasuk Stéphanie Di Giusto yang mengarahkannya dalam "The Dancer" bersama Lily Rose-Depp.
Menggarisbawahi profil internasionalnya, Ulliel berperan sebagai Midnight Man di "Moon Knight" Marvel yang sangat dinanti.
Aktor tersebut saat ini sedang syuting peran berulang dalam mini-seri thriller kriminal yang disutradarai oleh Xavier Giannoli ("Lost Illusions") untuk Canal Plus.
Di antara banyak proyek Ulliel adalah "La bête," sebuah film fiksi ilmiah yang menyatukannya kembali dengan sutradara "Saint-Laurent", Bonello, dan Lea Seydoux.